Aos 18 anos o ator saiu da casa dos pais em São Paulo para morar sozinho em um apartamento na Barra, no Rio. Caio foi descoberto em um concurso do Caldeirão do Huck, antes disso, o ator trabalhava com seu pai e estudava informática. Caio nunca tinha pensado em ser ator.
Em 2008 estreou na décima-quinta temporada de Malhação, e permaneceu por mais duas temporadas. Castro foi escolhido para comandar o quadro Menina Fantástica, do Fantástico.
Em 2010 integrou o elenco da novela Ti Ti Ti, onde viveu Edgar, um dos protagonistas. No ano seguinte, Caio atuou na novela Fina Estampa, interpretando José Antenor da Silva Pereira, filho de Griselda Pereira, interpretada por Lília Cabral. Mais recentemente ainda, fez uma ponta em Sangue Bom como um ex-participante de um reality show.
Atualmente está no elenco da novela Amor à Vida, de Walcyr Carrasco. Caio também está se preparando para estrelar seu primeiro filme, Aprendiz de Samurai, onde ele interpretará um judoca.
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